Bruni stammt aus einfachen Verhältnissen. Sein Vater war Anhänger der Arbeiterbewegung, und der Kampf gegen den Faschismus am Ende des Zweiten Weltkriegs gehörte zu den Erfahrungen, die Brunis politische Orientierung prägten.

Von 1953 bis 1959 besuchte er das Instituto d’Arte in Pesaro. Nach Ausstellungen in Pesaro und Florenz ging Bruni 1959 nach London, wo er sich für die Pop-Art zu interessieren begann.

Nach einer Ausstellung seiner Arbeiten in der Whibley Gallery in London kam er 1960 nach Hamburg an die Staatliche Hochschule für bildende Künste. Georg Gresko ermöglichte ihm das Studium, die sicher entscheidende Station in seiner Biografie.

Bruno Bruni sagte von seinem strengen Mentor und Lehrer in einem Interview 1978: „Ohne Gresko wäre ich nicht, was ich heute bin“.

Gresko half Bruni, die Spannung zwischen italienischer künstlerischer Tradition auf der einen Seite und dem Surrealismus und abstrakten Expressionismus andererseits umzusetzen.

Nach Greskos Tod (1962) studierte er bei Paul Wunderlich, der ihn die Technik der polychromen Lithographie lehrte. Bruni verließ 1965 die Hochschule.

1967 erhielt er das Stipendium des Lichtwarg-Preises der Freien und Hansestadt Hamburg.

1968 wurde er Gründungsmitglied der CO-OP Künstlercooperative Hamburg. Er arbeitete seitdem in Hamburg im ehemaligen „Thedebad“, in Hannoverund in Pesaro. Seit einiger Zeit lebt und arbeitet er in Hannover, wo seine Frau eine Galerie betreibt.